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Angew Chem 新型碳掺杂氧化钛电催化剂阴离子取代增强电催化N2还

发布时间:2019-11-27 12:01 作者:ag8下载

  原标题:Angew. Chem. 新型碳掺杂氧化钛电催化剂,阴离子取代增强电催化N2还原

  采用可再生能源(风能、太阳能等)产生电能用于驱动N2还原制取氨气(NH3)是有前景且绿色环保的技术之一。但由于N2是极其惰性分子,大大地限制了电催化N2还原制取NH3的发展,因此需要开发高活性高选择性的电催化剂。

  Ti基材料对N原子的吸附结合强于H原子,从而导致对N2有更好的还原能力。德国马普所的Martin Oschatz博士基于氧空位氧化钛的多功能氧化还原化学性质,设计了新型的碳掺杂氧化钛电催化剂(C-TixOy/C)。

  研究者选择MOF(MIL-125(Ti))前驱体,通过富含氧空位(O-)的MOF材料一步热转化制备碳掺杂氧化钛电催化剂(C-TixOy/C),在碳掺杂过程中,碳原子取代部分氧空位(O-),形成新的Ti-C键。该催化剂宽的能带结构以及部分阴离子被取代,为N2的活化提供大量的活性位点,从而提升催化剂的电化学性能,NRR最高FE为17.8%,NH3产率为14.8 μgh-1mg-1。

  本文提出了一种通过在金红石阴离子晶格掺杂碳原子,形成新的活性位点激活N2的新模式。通过简单的MIL-125(Ti)热解,开发了一种高效的C-TixOy/C纳米复合材料NRR电催化剂。在制备过程中,碳原子掺入晶体晶格中,取代部分氧空位,形成新的Ti-C键,为N2的吸附于活化提供大量的活性位点。同时催化剂中碳原子和氧空位的浓度(Ti-C键的浓度)可以通过合成温度来调节。

  经过DFT计算,C掺杂取代氧空位(O-)形成Ti-C键的可以提高对N2激活和还原的能力。该研究合理地将杂原子掺杂到过渡金属氧化物的阴离子晶格中以形成活性中心的策略为催化剂的合理设计提供新思路。


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